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华体会体育app下载师生在Applied Catalysis B: Environmental发表重要成果

近日,华体会体育app下载吴春笃教授、刘军教授和化学化工学院吕晓萌教授团队合作,在环境领域顶级学术期刊Applied Catalysis B: Environmental(影响因子:24.319)上发表最新研究成果“Mediating heterogenized nickel phthalocyanine into isolated Ni-N3 moiety for improving activity and stability of electrocatalytic CO2 reduction”,論文的第一作者爲华体会体育app下载2020級環境科學與工程的龔善和博士生,呂曉萌/吳春笃/劉軍爲共同通訊。hth华体汇在线登录入口爲論文的第一完成單位。


電化學CO2還原反應(CO2RR)模擬人工光合作用,同時整合CO2、H2O和可再生能源,被認爲是實現碳中和循環和高效儲能的一種有前途的策略。值得關注的是,最新的技術經濟分析表明,雙電子轉移産物一氧化碳(CO)在商業上最有利可圖。此外,CO作爲合成氣的主要成分之一,可用于費托合成和醇合成反應中。目前實現CO2高效資源化轉化的關鍵在于高活性、高選擇性的催化劑的研發。

前期,通过分子催化剂催化位点可控的优化,成功优化钴基多相分子催化剂的活性和稳定性(nano energy, 84, 2021, 105904)和(Adv. Funct. Mater. 2022, 2110649)。但研究发现异质化的镍酞菁(NiPc)多相分子催化剂的电催化稳定性很差(单一产物选择性<80%,稳定测试<2000 s)。吕晓萌、吴春笃研究團隊发现,通过高温碳化的策略来稳定分子中心Ni催化单元,可以有效改善异质化的NiPc多相分子催化剂的电催化CO2还原的稳定性,实现对单一产物CO的最大选择性为98.57%, 稳定测试14 h。研究團隊针对稳定性机理及温度对构效关系的影响规律进行了细致的讨论,总结了相关基础理论。该稳定性机理成功用于指导在不同碳基底上设计稳定的Ni催化单元,构建多类型稳定、高活性的催化剂。该研究團隊还结合燃料电池技术和可充放电电池技术,设计了锌-CO2可充放电电池,该电池显示出0.64 mW cm?2的峰功率密度和91.45%的CO法拉第效率。這項研究成果爲CO2資源化裝置及催化劑的研發拓寬了道路。

                               

                                                                 文章链接:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121813.


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